光催化技术是一种能将太阳能直接转化为清洁的化学能的绿色技术，也可以利用光催化材料超强的氧化分解能力净化环境。简而言之，半导体光催化剂可以吸收一定波长的光，光激发的电子具有还原性，可以将氧气还原成超氧自由基（·O₂^-）和过氧化氢（H₂O₂）等强氧化性物质，从而氧化分解污染物。电子还能将水还原成H₂和O₂，将CO₂转化为CO、CH₄和含碳有机化合物等燃料。同时，光子激发产生的空穴具有氧化特性，可将水氧化成氧化能力更强的羟基自由基（·OH），或直接氧化成H₂O₂。在众多前景广阔的光催化剂中，类石墨烯氮化碳（g-C₃N₄）因其具有可见光的响应、制备方法简单、无毒和原材料丰富而脱颖而出。但目前大多数文章中讨论的g-C₃N₄多为无定形，而缺乏对结晶性g-C₃N₄的深入了解以及二者在光催化活性方面的比较。

据此，我校材料科学与工程学院本科生柳佳在“资源综合利用与环境能源新材料”创新团队田娜副教授、黄洪伟教授和张以河教授指导下，系统地总结了无定形和结晶性的g-C₃N₄在环境修复和产清洁能源及其他方面的应用，并且分别提出了更适合这两种g-C₃N₄类型的改性策略。

1、首先分别总结了无定形g-C₃N₄和结晶性g-C₃N₄的性质和合成方法。无定形g-C₃N₄的制备方法相对简单，可供选择的前驱体种类也很多。但是，为了提高其比表面积，还需要结合其他方法，例如前驱体的预处理、块状g-C₃N₄的超声波剥离等。晶体g-C₃N₄的典型制备方法是熔盐法和溶剂热法。

2、在分析近年来报道的提高无定形和结晶性g-C₃N₄光催化活性的有效策略的基础上，分别提出了最适合每种g-C₃N₄的改性策略。无定形g-C₃N₄和晶体g-C₃N₄都可以通过形态改性、缺陷工程、表面改性和异质结构建来提高光催化活性。对于无定形g-C₃N₄，其丰富的表面官能团和缺陷将增强界面结合力，从而促进界面电荷转移，并为反应物的吸附和活化提供足够的反应活性位点。而扩展的二维结晶性g-C₃N₄则非常有利于与另一种二维光催化剂形成二维/二维异质结构，从而扩大接触面积，有效地增强界面电荷传输。

3、总结了无定形和结晶性g-C₃N₄的各种光催化应用，包括环境净化、产H₂O₂、分解水生成H₂和O₂、CO₂ 还原等具有广阔应用前景的领域。

4、展望了无定形和结晶性g-C₃N₄在光催化领域的发展机遇和未来挑战。为了开发高效的环境和能源催化材料，需要进一步深化两种类型的g-C₃N₄的光催化反应机理，在今后的工作中，需要进一步利用原位表征技术结合理论模拟计算深入研究光催化机理。

本文系统总结了无定形和结晶性g-C₃N₄在制备、改性和应用方面的最新进展，同时对两种类型g-C₃N₄更适合何种改性策略和光催化应用进行了深入的对比和讨论，为推动g-C₃N₄基光催化材料的应用进程提供了一定的参考。

图1 无定形和结晶性g-C₃N₄的改性策略及应用领域示意图

图2 (a) 三嗪基g-C₃N₄， (b)七嗪基g-C₃N₄， (c)甜瓜的结构示意图。(d)无定形g-C₃N₄和(e)结晶性g-C₃N₄的结构及其相应的光生电荷转移过程。(f)光催化的三个关键步骤

上述研究成果发表于材料领域国际权威期刊《Advanced Functional Materials》上：Jia Liu, Na Tian*, Shuo Ren, Zhijie Zhang, Zhantao Yang, Yuanqi Xue, Yihe Zhang*, Lu Gao, Hongwei Huang*. Which Type of Carbon Nitride More Suits Photocatalysis: Amorphous or Crystalline? Advanced Functional Materials, 2024, 2413406. [IF2023= 18.5]

全文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202413406?af=R